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摘要自陷態(tài)激子(STE)發(fā)光源于晶格聲子和激子的相互作用導致的激子局域化,由于其寬光譜發(fā)射、長載流子壽命和自吸收等特性,在發(fā)光二極管、光電探測以及太陽能電池等領(lǐng)域具有重要的應用前景,近年來得到了廣泛關(guān)注。

  【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日,鄭州大學物理學院金剛石材料與器件團隊在自陷態(tài)激子發(fā)光調(diào)控方面取得重要進展。研究團隊巧妙設(shè)計系列原位高壓實驗,提出引入偏應力的思想實現(xiàn)了自陷態(tài)激子發(fā)光與轉(zhuǎn)變,對于深入理解自陷態(tài)激子動力學機制提供了新思路。
 
  自陷態(tài)激子(STE)發(fā)光源于晶格聲子和激子的相互作用導致的激子局域化,由于其寬光譜發(fā)射、長載流子壽命和自吸收等特性,在發(fā)光二極管、光電探測以及太陽能電池等領(lǐng)域具有重要的應用前景,近年來得到了廣泛關(guān)注。然而,在半導體材料中實現(xiàn)STE發(fā)光和STE之間的轉(zhuǎn)變?nèi)源嬖谔魬?zhàn),且內(nèi)在轉(zhuǎn)變機制不清晰。研究團隊長期從事寬禁帶半導體材料與器件研究,在前期的研究工作中,開發(fā)大腔體高壓新技術(shù)率先創(chuàng)制了大尺寸導電金剛石半導體材料(Proc. Natl. Acad. Sci., 2024, 121, e2316580121);首次提出并證實了氧化鋅納米晶單重態(tài)/三重態(tài)混合自陷態(tài)激子(STE-1)發(fā)光新機制(Nat. Commun., 2023, 14, 1310)?紤]到高壓技術(shù)對材料晶體/電子結(jié)構(gòu)的有效調(diào)控,引入高壓維度有望為調(diào)控氧化鋅晶格畸變實現(xiàn)其STE發(fā)光和轉(zhuǎn)變提供可行途徑。
 
  針對以上難題,研究人員利用不同形貌的氧化鋅樣品和不同傳壓介質(zhì)引入高壓偏應力,通過調(diào)控其偏應變演化觸發(fā)了新的自陷態(tài)激子(STE-2)發(fā)射。結(jié)合有限元模擬和第一性原理計算,揭示了高壓下金字塔形氧化鋅晶粒相互擠壓產(chǎn)生偏應力,導致晶粒塑性變形。該塑性變形引起的帶隙變化產(chǎn)生局部勢阱從而束縛激子產(chǎn)生STE-2態(tài)。原位應力應變監(jiān)測顯示大規(guī)模偏應變發(fā)生在5.5 GPa,此時高壓穩(wěn)態(tài)和瞬態(tài)光學實驗結(jié)果表明STE-1態(tài)熒光強度和壽命減小、STE-2態(tài)發(fā)光強度則迅速增加,激發(fā)態(tài)壽命的變化說明STE-2態(tài)布居數(shù)增加,從激發(fā)態(tài)載流子馳豫的中間態(tài)演變?yōu)榻K態(tài)。研究結(jié)果證實高壓偏應力驅(qū)動下氧化鋅晶粒大規(guī)模塑性偏應變發(fā)生,這一演化過程增加了局部勢阱深度和數(shù)量,促進了STE-1態(tài)向STE-2態(tài)轉(zhuǎn)變,實現(xiàn)其從黃綠色到深藍色的發(fā)光變化。該研究為調(diào)控自陷態(tài)激子發(fā)光提供了一種有效手段,為深入理解壓力下自陷態(tài)激子發(fā)射機制提供新見解。
 
  研究成果以“Deviatoric Stress-Induced Transition of Self-Trapped Exciton Emissions”為題發(fā)表在國際權(quán)威期刊《Nature Communications》上。鄭州大學物理學院為獨立通訊單位,訪問博士生呂超凡為論文第一作者,鄭州大學楊西貴教授,劉凱凱教授和單崇新教授為共同通訊作者。
 
  該工作得到了國家自然科學基金優(yōu)秀青年基金和面上項目等資助。
 
高壓偏應力解鎖自陷態(tài)激子發(fā)光轉(zhuǎn)變示意圖

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